氨和三甲胺是常见的室内空气污染物，主要来源于建材、家庭日常使用的化学品、办公用品以及人们的日常活动。长期生活在空气污染严重的环境中，可能会引起人体的不良反应和一系列并发症[1-3]。目前，室内空气净化技术主要有生物净化技术[4]、吸附净化技术[5]、光催化净化技术[6]、等离子体净化技术[7]、臭氧净化技术[8]等。吸附净化技术具有效率高、成本低、操作简便和环境友好等特点，在环境保护和资源回收领域发挥着重要作用[9-10]。在气态污染控制领域，整体式吸附净化材料具备较小的风阻和较低的压降，相较于粉末状材料更受青睐。通常情况下，整体式吸附净化材料通过在规则的基底结构上固定活性成分，使其与空气污染物发生化学反应，从而将有害气体转化为无害的固态物质，以达到有效捕获并去除空气中污染物的目的。这种设计不仅提升了材料的净化效率，还有助于简化净化系统的能效和后期维护[11-12]。

聚丙烯（PP）是热塑性聚合物，具有机械强度高、耐酸碱腐蚀和价格低廉等优势，并能够制成蜂窝状结构，甚至可以根据需要定制不同的孔径和形状，在工业领域得到了广泛应用[13]。近期，研究发现，利用金属离子对PP材料进行改性可以有效提升其对污染物的吸附和催化性能。例如：NECHIFOR等[14]在PP纤维中通过浸渍银-醋酸纤维素获得浸渍膜，其对异味硫化氢、乙硫醇等恶臭气体的去除效率＞95%；van PHAM等[15]以PP膜为基底，利用涂覆技术负载作为催化剂活性组分Ag/SnO，也可以有效去除氮氧化物气体；ZHAO等[16]通过对PP纤维进行Fe3+改性，制备了一种高效的磷酸盐吸附剂，其在连续流动条件下的除磷效率＞99%。

近年来，通过金属离子改性吸附材料在污染治理方面的研究逐渐展开。例如：KHAN等[17]制备了Cu2+负载金属有机框架材料（Cu2+/MIL-100-Fe），将其用于吸附苯并噻吩，结果表明，Cu2+/MIL-100-Fe比表面积和孔体积随着Cu2+的加入而减小，但吸附容量逐渐增大，这归因于苯并噻吩与Cu2+之间的络合作用；SHI等[18]将经过质量分数10%的HNO3改性后的活性炭与浓度0.25 mol/L的Fe3+溶液按质量比1∶10混合，制备了复合吸附剂，尽管比表面积和孔隙结构略有下降，但总体吸附性能提升约25%；皇甫林等[19]通过Ca2+改性LTA型沸石，制得的Ca-LTA0具有很强的CO2捕集能力，经多次循环吸附/脱附后仍保持优异的吸附能力。

本文拟在PP蜂窝材料上负载铝氧化物和金属离子活性组分，筛选出PP蜂窝材料的最佳制备工艺，制备选择性高、稳定性强且具有高效脱除空气污染物的净化材料，并进行放大实验，旨在为改性PP材料在家电行业空气净化领域的应用提供参考。

1 实验部分

1.1 材料、试剂与仪器

PP蜂窝材料（50 mm×25 mm×20 mm），佛山市顺德区金磊环保科技有限公司。

铝溶胶（质量分数21%～23%），德州市晶火技术玻璃有限公司；无水氯化钙，分析纯，天津市致远化学试剂有限公司；CuCl2·2H2O、Zn(NO3)2·6H2O，分析纯，广州化学试剂厂；FeCl3·6H2O，分析纯，上海阿拉丁生化科技股份有限公司；尿素，分析纯，天津市大茂化学试剂厂。

Phenom Pro X型飞纳台式扫描电子显微镜（SEM）和X射线能谱仪（EDS）一体机，复纳科学仪器（上海）有限公司；Autosorb-iQ全自动比表面和孔径分布分析仪（BET），美国Quantachrome公司；Nicolet iS50R型傅里叶变换红外光谱仪（FTIR），美国Thermo Fisher Scientific公司；AR8500型氨气检测仪，深圳市希玛科技股份有限公司。

1.2 制备方法

首先，在250 mL烧杯中配制100 mL浓度0～0.7 mol/L的金属离子盐溶液、浓度2.6 mol/L的铝源（铝溶胶）溶液、浓度0.1 mol/L的尿素造孔剂溶液，混合均匀得到涂覆浆料；然后，在室温下，将50 mm×25 mm×20 mm PP蜂窝材料浸入到涂覆浆料中浸渍10 min后，取出，用洗耳球吹扫去除孔道内残留的涂覆液；最后，将涂覆后的样品置于烘箱中，在100 ℃下干燥3 h，得到铝氧化物改性及其基础上金属离子改性PP蜂窝材料。

1.3 表征方法与性能测试

SEM测试：样品喷金，低位二次电子（LEI）模式，工作电流20 μA，电子加速电压15.0 kV。BET测试：采用静态吸附法，以N2为吸附质，在77.35 K下对0.0800 g样品进行N2吸附-脱附曲线测试，测定样品的比表面积和孔径分布。EDS测试：对样品表面的元素分布及含量进行测定。FTIR测试：KBr压片法，波数范围4000～400 cm-1，分辨率4 cm-1，扫描次数32次。

1.4 材料吸附性能测试

商用空气净化器、30 m3环境试验舱、氨气检测仪的实物图如图1所示。

1.4.1 静态法测试

在静态吸附装置中滴加氨水，并密封装置，让氨水在室温下自然扩散至充满装置。后续的吸附实验均在室温下进行，称重并记录吸附剂样品的初始质量（m0，g），然后将吸附剂样品放置于静态吸附装置中，再次密封装置后开始静态吸附测试。每隔10 min，重新称重并记录吸附样品的质量（mt，g）。根据式（1）计算吸附剂的单位体积氨水静态吸附容量（g/L）：

式中：V为吸附剂样品体积，L。

采用上述同样方法和步骤，使用纯水代替氨水，得到吸附剂单位体积纯水静态吸附容量（g/L）。根据式（2）计算吸附剂单位体积氨气静态吸附容量（g/L）：

式中：A(氨水)和A(纯水)分别为吸附剂单位体积氨水静态吸附容量和纯水静态吸附容量，g/L。

1.4.2 动态法测试

动态法吸附评价使用100 L密封舱或30 m3环境试验舱，在室温下对氨气分子进行实时动态净化性能测试。

首先，制备尺寸为40 mm×400 mm×20 mm的金属离子改性PP蜂窝材料用于100 L密封舱；尺寸310 mm×240 mm×20 mm的金属离子改性PP蜂窝材料用于30 m3密封舱。然后，在密封舱内放置加热器、氨气检测仪和空气净化测试装置。测试进行前，将含有待测氨气分子的标准溶液盛放在加热器上，利用加热器加热使氨气分子充分挥发，均匀扩散在密封舱内。当氨气浓度稳定后，开启空气净化测试装置，并使用氨气检测仪实时检测密封舱/环境舱内的氨气分子的浓度。氨气的初始浓度为18.8 mmol/m3。后续测试中，氨气的初始浓度设置为70～100 mmol/m3。根据式（3）计算氨气去除率（%）：

式中：c0、c1分别为氨气的初始浓度和净化后浓度，mmol/m3。

2 结果与讨论

2.1 铝氧化物改性PP蜂窝材料性能分析

2.1.1 铝氧化物活性层的影响

铝溶胶作为结构助剂能够增强不同原料之间的黏结作用，并在热处理后形成氧化物，提高材料的比表面积，增加表面活性位点[20]。图2为PP蜂窝材料和铝氧化物改性PP蜂窝材料的静态氨气吸附性能测试结果。

从图2可以看出，相较于PP蜂窝材料，铝氧化物改性PP蜂窝材料对氨气的吸附容量明显提升，60 min内氨气吸附容量从1.1 g/L提升至18.8 g/L。

图3为PP蜂窝材料和铝氧化物改性PP蜂窝材料的SEM图。

从图3可以看出，PP蜂窝材料的结构简单且表面光滑（图3a～c），铝氧化物改性PP蜂窝材料表面因形成涂覆层而变得粗糙（图3d～f），这有利于吸附性能的提高。

表1为PP蜂窝材料和铝氧化物改性PP蜂窝材料的表面EDS分析结果。

从表1可见，铝氧化物改性PP蜂窝材料表面具有铝和氧元素，说明PP表面形成了铝氧化物的涂覆层。根据n(Al)∶n(O)=1∶2，可以推测上述铝氧化物可能是AlOOH。

表2为PP蜂窝材料和铝氧化物改性PP蜂窝材料的结构参数。

从表2可以看出，PP蜂窝材料的BET比表面积为1.9 m2/g，孔容为1.0 mm3/g，表明PP蜂窝材料表面光滑，空隙结构相对简单。而铝氧化物改性PP蜂窝材料的比表面积升至4.1 m2/g，同时孔容提升至4.0 mm3/g，表明铝氧化物改性可以有效增加PP蜂窝材料的比表面积和孔容。

2.1.2 浸渍涂覆时间的影响

图4为不同浸渍时间（10和160 min）对铝氧化物改性PP蜂窝材料的静态氨气吸附容量的影响。

从图4可以看出，浸渍时间的长短对铝氧化物改性PP蜂窝材料的静态氨气吸附容量的影响不大。考虑到制备工艺的简易性，后续实验中铝氧化物改性PP蜂窝材料的制备均采用10 min的浸渍涂覆时间。

2.1.3 PP蜂窝材料孔径的影响

材料的孔径大小对气态污染物在材料中的扩散具有显著影响。图5为不同孔径（1.5、2.0和4.0 mm）PP蜂窝材料经铝氧化物改性后的氨气吸附性能。

从图5可以看出，孔径为2.0 mm的PP蜂窝材料制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能最佳。这可能是因为，该孔径的PP蜂窝材料经铝氧化物改性后，气体扩散阻力适中，增加了气体污染物与材料的接触时间，导致氨气吸附性能最优。因此，选择孔径为2.0 mm的PP蜂窝材料作为基底材料进行后续实验。

2.1.4 造孔剂的影响

尿素具有易挥发、沸点低、化学稳定性好等特点。与PP蜂窝材料相互作用后，由于尿素的分解温度相对较低，在热处理过程中能够分解并逸出，产生孔隙，因此被广泛用作造孔剂[21]。图6为有无造孔剂对制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能的影响。

从图6可以看出，加入造孔剂前后，铝氧化物改性PP蜂窝材料，60 min的氨气吸附容量从13.3 g/L增加至22.2 g/L，表明造孔剂的加入可以提升铝氧化物改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能。

图7为添加造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的SEM图。

从图7可以看出，加入造孔剂后的样品相比于未加入造孔剂的样品，展现出更多的PP纤维。在造孔剂投料量为0.1 mol/L的条件下，分解的尿素并不会对PP纤维表面的涂层造成破坏，反而能够使PP蜂窝表面的铝氧化物活性层变得更为疏松多孔，使部分被活性层厚厚掩盖的PP纤维基底能够显露出来。

表3为有无添加造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的表面EDS分析结果。

从表3可以发现，铝氧化物改性PP蜂窝材料的表面不但出现了归属于造孔剂尿素分解后残留的N元素，而且归属于PP基底的C元素含量也显著提升，说明造孔剂提升了PP表面铝氧化物活性层的涂覆均匀性和多孔性。

图8为有无造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的氮气吸附-脱附等温线和孔径分布曲线。

从图8可以看出，添加造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的吸附量显著提升，主要归因于材料内部孔径2～10 nm的介孔结构显著增多。因此，相较无造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料，添加造孔剂制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料的比表面积从4.1 m2/g提升到9.9 m2/g。

2.1.5 重复使用性能分析

图9为铝氧化物改性PP蜂窝材料热处理再生（即在100 ℃下干燥2 h）后的氨气吸附性能。

从图9可以看出，经热处理再生后的铝氧化物改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能与初次使用时基本相同，而未进行热处理再生的铝氧化物改性PP蜂窝材料则表现出显著的氨气吸附性能下降。结果表明，热处理再生能够有效恢复材料的氨气吸附性能，使其具备良好的重复使用能力。

图10为铝氧化物改性PP蜂窝材料在氨气吸附前、吸附后和热处理再生后的FTIR谱图。

从图10可以看出，3600～3000和1627 cm-1处的吸收峰分别为铝氧化物改性PP蜂窝材料吸附的空气中少量水分导致的弯曲振动和伸缩振动[22]。同时，其吸附氨气后出现了明显的N—H特征峰，分别位于1630和1430 cm-1处，归属于配位氨在Lewis酸位点上的不对称变形和在Brønsted酸位点上吸附的铵离子不对称变形[23]。在较高波数范围（3200 cm-1）内，还可以检测到N—H（NH4+、NH3、NH2-）带。热处理再生后，这些基团保持不变，进一步表明，经热处理再生后的铝氧化物改性PP蜂窝材料基本没有损坏，与其热处理再生后吸附性能变化不大的结果对应。

2.2 金属离子改性PP蜂窝材料性能分析

2.2.1 金属离子类型的影响

图11为经浓度0.1 mol/L的金属离子（Zn2+、Fe3+、Cu2+、Mg2+、Ca2+）涂覆液浸渍制备的金属离子改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能。

从图11可以看出，Mg2+改性PP蜂窝材料的吸附效果较差，而Ca2+和Fe3+改性PP蜂窝材料吸附性能最佳，在60 min内，两者对氨气的吸附容量均达到23.3 g/L。与未加金属离子改性的PP蜂窝材料相比，Ca2+和Fe3+改性PP蜂窝材料的氨气吸附容量提升幅度不大，这可能与金属离子的加入量过低有关。

2.2.2 金属离子浓度的影响

图12为经不同浓度（0.1、0.3、0.4、0.5、0.7 mol/L）的Ca2+涂覆液浸渍制备的金属离子改性PP蜂窝材料的氨气吸附性能。

从图12可以看出，当Ca2+浓度为0.3 mol/L时，制备的金属离子改性PP蜂窝材料表现出最佳的吸附性能，氨气的吸附容量达到27.7 g/L。进一步提高Ca2+浓度并未带来金属离子改性PP蜂窝材料吸附性能的显著提升。因此，选择浓度为0.3 mol/L的Ca2+改性PP蜂窝材料可以实现最优吸附效果。

2.2.3 重复使用性能分析

可再生或可重复利用性是衡量一种产品商用价值的重要标准，因此尝试对同一个经浓度0.3 mol/L Ca2+改性PP蜂窝材料，采用100 ℃热处理2 h的方式进行再生，并再次用于静态吸附活性测试，探究其重复利用效果。图13为Ca2+改性PP蜂窝材料热处理再生的重复使用性能测试结果。

从图13可以看出，3次重复使用的氨气吸附性能几乎保持一致，表明Ca2+改性PP蜂窝材料可以通过热处理再生实现重复使用。

2.2.4 对不同类型气态污染物的吸附性能分析

图14为由Ca2+、Fe3+浓度均为0.3 mol/L制备的Ca2+、Fe3+改性PP蜂窝材料对氨气、甲硫醇、甲苯和三甲胺的吸附性能。

从图14可以看出，Ca2+改性PP蜂窝材料和Fe3+改性PP蜂窝材料对氨气和三甲胺均具有优异的吸附效果，对氨气的吸附容量最高分别为27.7和30.0 g/L，对三甲胺的最高吸附容量分别为 12.6 和15.3 g/L。从图14还可以看出，Ca2+改性PP蜂窝材料和Fe3+改性PP蜂窝材料对甲苯和甲硫醇的吸附性能较弱。

2.3 改性PP蜂窝材料放大应用分析

2.3.1 100 L环境舱

图15为Ca2+改性PP蜂窝材料在100 L环境舱内多次重复使用脱除氨气的动态循环测试结果。

从图15可以看出，第1次使用时，Ca2+改性PP蜂窝材料10 min内的氨气（18.8 mmol/m3）去除率达到了99.41%，显示出显著的脱除效果。后续测试中，随着使用次数的增加，氨气（70～100 mmol/m3）去除率略有下降，但始终＞90%。表明Ca2+改性PP蜂窝材料不仅能有效脱除氨气，还具有良好的稳定性和重复使用性。

2.3.2 30 m3环境舱

图16为Fe3+改性PP蜂窝材料在30 m3环境舱内多次重复使用脱除氨气的动态循环测试结果。

从图16可以看出，在第1次使用中，Fe3+改性PP蜂窝材料60 min氨气去除率＞95%，经过3次使用后，其氨气去除率仍＞90%，表现出优异的稳定性和可重复使用效果。

3 结论

采用PP蜂窝材料，通过涂覆技术分别制备了铝氧化物和金属离子改性PP蜂窝材料，考察其氨气吸附性能。

（1）选用孔径2.0 mm的PP蜂窝材料、浓度2.6 mol/L的铝溶胶溶液、浓度0.1 mol/L造孔剂尿素、浸渍涂覆时间为10 min，制备的铝氧化物改性PP蜂窝材料比表面积为9.9 m2/g，60 min内氨气饱和吸附容量为22.2 g/L，经热处理再生后，铝氧化物改性PP蜂窝材料氨气吸附性能效果不变。

（2）选用孔径2.0 mm的PP蜂窝材料、浓度0.3 mol/L的Ca2+和Fe3+溶液、浓度0.1 mol/L造孔剂尿素、浸渍涂覆时间为10 min，制备的Ca2+改性PP蜂窝材料和Fe3+改性PP蜂窝材料60 min内氨气饱和吸附容量为27.7和30.0 g/L，三甲胺的吸附容量12.6和15.3 g/L，经热处理再生后，其吸附性能效果不变。

（3）在100 L实验舱中，Ca2+改性PP蜂窝材料10 min内的氨气（18.8 mmol/m3）去除率为99.41%，12次循环使用的氨气（70～100 mmol/m3）去除率＞90%。Fe3+改性PP蜂窝材料60 min氨气去除率＞95%，经过3次使用后，其氨气去除率仍＞90%。

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Modification on polypropylene honeycomb and its adsorption performance for indoor air pollutants

HUANG Chaoqiang1,2, ZENG Guifeng1, JI Wenjin1, CHENG Gao1,DOU Yongshen3, LIU Sanmao3, LI Yongfeng1,2,3*
(1. School of Chemical Engineering and Light Industry, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006,Guangdong, China; 2. Guangdong Provincial Laboratory of Chemistry and Fine Engineering Jieyang Center, Jieyang 515200, Guangdong, China; 3. Foshan Shunde Kinglei Environment & Technology Co., Ltd., Foshan 528308,Guangdong, China)

Abstract: Aluminum oxide and metal ions (Zn2+, Fe3+, Cu2+, Mg2+, Ca2+)-modified polypropylene (PP)honeycomb materials were prepared by coating technology using PP honeycomb (50 mm×25 mm×20 mm)as substrate, and characterized by SEM, EDS, BET and FTIR. The effects of pore size, concentration of pore-forming agent (urea), concentration of metal ions and impregnation time on ammonia adsorption activity of aluminum oxide and metal ions-modified PP honeycomb materials were analyzed, while the continuous ammonia adsorption performance of Ca2+-modified PP honeycomb and Fe3+-modified PP honeycomb were evaluated in 100 L and 30 m3, respectively. The results showed that under the conditions of impregnation and coating time 10 min, PP honeycomb with pore size 2.0 mm, aluminum sol solution with concentration of 2.6 mol/L, urea with concentration of 0.1 mol/L, Ca2+ or Fe3+ solution with a concentration of 0.3 mol/L, the prepared aluminum oxide-modified PP honeycomb exhibited a specific surface area of 9.9 m2/g and an ammonia saturation adsorption capacity of 22.2 g/L within 60 min, while the Ca2+-modified PP honeycomb and Fe3+-modified PP honeycomb displayed an ammonia adsorption capacities of 27.7 and 30.0 g/L within 60 min, respectively, and a trimethylamine adsorption capacities of 12.6 and 15.3 g/L, respectively. After heat treatment and regeneration, the ammonia adsorption properties of aluminum oxide modified PP honeycomb, Ca2+-modified PP honeycomb and Fe3+-modified PP honeycomb remained unchanged. In the 100 L experimental chamber, the ammonia (18.8 mmol/m3) removal rate of Ca2+-modified PP honeycomb within 10 min was 99.41%, and the ammonia (70～100 mmol/m3) removal rate for 12 cycles was more than 90%. The ammonia removal rate of Fe3+-modified PP honeycomb was ＞95% in 60 min, and remained ＞90% after 3 times of use.

Key words: polypropylene honeycomb; aluminum oxides; metal ions; air pollutants; scale-up experiment;function materials

中图分类号：X51；TQ424

文献标识码：A

文章编号：1003-5214 (2026) 01-0094-09

收稿日期：2024-11-26; 定用日期：2025-01-13; DOI: 10.13550/j.jxhg.20240893

基金项目：国家自然科学基金项目（22278086）

作者简介：黄超强（1998—），男，硕士生，E-mail：1363348672@qq.com。李永峰（1976—），男，教授，E-mail：gdliyf@gdut.edu.cn。