随着科技的日益发展，可穿戴电子产品正逐渐融入人们的日常生活，极大地改变了人类与现实世界的互动方式。特别是柔性可拉伸压阻薄膜，因其在航空、汽车、机器人和生物医学等领域的广泛应用而备受关注[1-2]。智能薄膜厚度较薄、质量较轻、灵活性高，且具有良好的可伸缩性，因此，可用作可穿戴健康监测设备中的应变传感器，以提升假肢的响应性能，也可用作人造皮肤，通过电阻变化来响应机械或环境刺激[3-4]。

传统传感器主要是由金属、半导体等材料制备，其质量较大、测量范围较窄、灵敏度有限。柔性传感器具有轻便、柔韧、高灵敏度和宽应变等特点，在人体健康监测领域展现出显著优势[5-6]。SHANG 等[7]将传感器置于上呼吸道软组织，精准连续监测接触压力，实现了高分辨率的阻塞定位，对阻塞性睡眠呼吸暂停的诊断及治疗具有一定辅助作用。YANG等[8]将还原氧化石墨烯与涤纶织物结合，制备一种可穿戴石墨烯应变传感器，通过将其纺织在服装表面使其获得了良好的贴身性，实现了精准的人体动作监测。ZHANG 等[9]通过简单的浸渍工艺，制备出一种聚氨酯应变传感器，并将其应用于人体多个关节和小腿的运动检测，能够准确捕获包括步态在内的人体运动。

聚合物本质上导电性和导热性差，在聚合物基体中添加导电填料是开发导电聚合物复合材料（CPC）的一种方法。与金属纳米颗粒相比，使用碳纳米管（CNT）和石墨烯（GNP）开发的聚合物复合薄膜和传感器具有质量轻以及柔韧性、可拉伸性、灵敏度和耐久性良好等优点。CNT 是一种一维纳米填料，具有优异的力学、热学和电学等性能[10]。GNP 同样具有优异的力学、电学和光学等性能[11]。GNP 的二维结构和极高的纵横比使其适用作聚合物中的补强填料和导电填料[12]。将一维CNT 和二维GNP 进行复配后填充进基体，可构成线-面搭接的三维稳定导电网络，大幅提高复合材料的导电性[13-14]。

GNP 片层之间较强的范德华力会造成片层间堆砌与团聚，影响其性能[15]。通过接枝改性对GNP 进行化学修饰可改善其在有机基体的分散性。氧化石墨烯（GO）边缘带有羟基、羧基和环氧基等含氧基团。十八胺（ODA）的伯胺端基和GO 表面的环氧基团可以进行开环反应，并且氨基和GO 边缘的羧基可以进行酰胺化反应，因此，常作为增容剂对GNP 进行改性[16]。此外，聚合物性质、纳米填料导电性及其结构特征、分散性和加工条件是制约复合材料传感行为的关键因素[17]。

杜仲橡胶（EUG）主要成分为反式-1,4-异戊二烯，是一种中国特有的生物基高分子材料，其分子链规整有序，易于结晶，在自修复、形状记忆、电磁屏蔽等领域具有一定的应用[18-20]。得益于其规整的结晶结构，导电填料倾向分布于杜仲基体的非晶区域中，这提高了导电填料在无定形区域的含量，进而提高了复合材料的导电性，使其具有制备高性能传感器的可能。

本文拟采用十八胺（ODA）对GO 进行接枝改性，并利用水合肼（N2H4·H2O）进行还原处理，改善其在有机溶剂中的分散性。然后，以生物基EUG为基体，利用改性石墨烯和CNT 协效作用构建导电网络结构，通过溶液共混、模压成型的方式制备生物基柔性传感材料。并考察填料在基体内的分散程度和柔性传感材料的传感性能，以期为高性能传感器的制备提供参考。

1 实验部分

1.1 试剂与仪器

生物基EUG（密度0.91 g/cm3），工业品，湘西老爹生物有限公司；ODA、N2H4·H2O、过氧化二异丙苯（DCP）、甲苯，分析纯，国药集团化学试剂有限公司；GO、GNP，深圳市宏达昌进化科技有限公司；CNT（直径5～15 nm；长度10～30 μm），成都中科时代纳能科技有限公司；氨水（质量分数25%～28%），分析纯，上海阿拉丁生化科技股份有限公司；实验用水为去离子水，自制。

RM-200A 型转矩流变仪，哈尔滨哈普电气技术有限责任公司；M-3000SH 型无转子硫化仪，高铁检测仪器（东莞）有限公司；JY99-IIDN 型超声波细胞粉碎机，宁波新芝生物科技有限公司；XL-QD型平板硫化仪，青岛环球集团股份有限公司；3365型万能拉伸试验机，美国Instron 公司；Nexus 470型傅里叶变换红外光谱仪（FTIR），美国Thermo Fisher Scientific 公司；LabRam HR Evolution 型拉曼分析仪（Raman），法国HORIBA 公司；TD-3500型X 射线衍射仪（XRD），丹东通达仪器有限公司；SU8010 型场发射扫描电子显微镜（SEM），日本Hitachi 公司；Q200 型差示扫描量热分析仪（DSC），美国TA Instruments 公司；JEM2100 型透射电子显微镜（TEM），日本电子株式会社；SB120/2 型四探针样品测试平台，苏州晶格电子有限公司；2638A型电阻数据采集仪，美国Fluke 公司。

1.2 方法

1.2.1 还原氧化石墨烯制备

首先，将1.00 g GO 分散在400 mL 去离子水中，并用氨水调节pH 至8～9，超声处理1 h 后，置于三口烧瓶中升温至90 ℃搅拌回流；将0.13 g ODA 溶解在35 mL 无水乙醇中，以1 滴/s 的速率缓慢地加入到GO 水溶液中，ODA 与GO 物质的量比为1∶1；反应6 h 后，用去离子水和无水乙醇对产物进行离心处理，得到的下层沉淀于40 ℃真空干燥箱中干燥24 h，得到约1 g 黑色固体，即ODA 功能化的氧化石墨烯，记为ODA-GO。

重复上述操作，在ODA 加入到GO 水溶液中并反应6 h 后，缓慢加入1.4 mL N2H4·H2O，继续反应7 h。最后，用去离子水和无水乙醇对产物进行离心处理，得到的下层沉淀于40 ℃真空干燥箱中干燥24 h，得到黑色固体，即ODA 功能化的还原氧化石墨烯，记为ARG。其反应路线如下所示。

1.2.2 生物基杜仲胶柔性传感材料制备

采用溶液共混和模压成型的方法制备生物基杜仲胶柔性传感材料。首先，将10.0 g 生物基EUG 置于烧瓶中，加入125 mL 甲苯，升温至60 ℃搅拌至完全溶解，得到EUG 甲苯溶液，静置冷却至室温；冰浴下，将1.0 g CNT 和0.7 g ARG 加入到甲苯中超声1 h 至分散均匀，得到ARG/CNT 甲苯分散液，其中，ARG 和CNT 总质量与甲苯的体积比（g∶mL，下同）为1∶125。然后，将ARG/CNT 甲苯分散液与EUG 甲苯溶液搅拌混合0.5 h，继续超声分散1 h，加入500 mL 无水乙醇絮凝，得到纳米复合材料。过滤，将得到的纳米复合材料置于通风橱下风干4 h，再经 40 ℃真空干燥 12 h，得到黑色固体，即CNT/ARG/EUG 复合物。将干燥后的CNT/ARG/EUG复合物与硫化剂DCP 按质量比100∶3，在转矩流变仪中混合均匀，然后剪成粒料，放在厚度为1 mm的模具中，于160 ℃、10 MPa 条件下，用平板硫化机压膜，通过无转子硫化仪测得硫化时间，得到厚度为 1 mm 的 CNT/ARG/EUG 薄膜，记为CNT-10ARG-7（其中CNT 和ARG 质量比为10∶7）。

按照CNT-10ARG-7 的制备方法和步骤，调整CNT 和ARG 质量比为10∶1、10∶3、10∶5，制备的CNT/ARG/EUG 薄膜分别记为CNT-10ARG-1、CNT-10ARG-3、CNT-10ARG-5。

按照CNT-10ARG-7 的制备方法和步骤，调整ARG 为GNP，制得厚度为1 mm 的CNT/GNP/EUG薄膜，记为CNT-10GNP-7。

按照CNT-10GNP-7 的制备方法和步骤，调整CNT 和GNP 的质量比为10∶1、10∶3、10∶5，制备的CNT/GNP/EUG 薄膜，分别记为CNT-10GNP-1、CNT-10GNP-3、CNT-10GNP-5。

1.2.3 应变传感器制备

将样品裁剪成10 mm×30 mm 的样条，两端薄膜涂一层导电银浆，通过导线与电阻数据采集仪连接。

1.3 结构表征与性能测试

FTIR 测试：KBr 压片法，波数范围4000～500 cm-1，分辨率4 cm-1，扫描次数32 次。Raman 测试：激发波长532 nm，拉曼位移范围500～2500 cm-1。SEM测试：样品喷金，低位二次电子（LEI）模式，工作电流20 μA，电子加速电压5.0 kV。TEM 测试：工作电压200 kV，分辨率0.24 nm，放大倍数1.1×106倍，加速电压200 kV，点分辨率0.19 nm，线分辨率0.1 nm，最小束斑尺寸0.2 nm。DSC 测试：氮气气氛，流速20 mL/min，升温速率10 ℃/min，升温到100 ℃消除热历史后，再以10 ℃/min 的速率降温至-80 ℃，然后以 10 ℃/min 的速率升温至100 ℃。根据式（1）计算结晶度（XC，%）。

式中：ΔHm 为样品的结晶熔融焓，J/g；ΔHmθ 为100%的EUG 结晶标准熔融焓，186.8 J/g。

1.4 应变传感器性能测试

电学性能测试：将薄膜裁成直径为20 mm、厚度为1 mm 的圆形片，采用四探针样品测试平台进行测试，测试5 个不同位置的数据取平均值。

应变传感性能测试：采用万能拉伸试验机进行拉伸实验，同时用电阻数据采集仪采集传感器的电阻值，灵敏度通过灵敏度系数（GF）来反映。根据式（2）计算GF。

式中：R0 为柔性应变传感器的初始电阻值，Ω；ΔR为传感器在承受应变时的电阻变化值，Ω；ε 为应变传感器承受的应变，%。

重复性测试与响应时间测试：通过万能拉伸试验机对传感器进行加载-卸载循环测试，设定应变为10%，观察柔性传感材料在1000 次循环拉伸过程中的电阻变化情况，同时用电阻数据采集仪采集传感器的电阻值，进而得到传感器的重复性和响应时间。

人体穿戴测试：测试过程中柔性传感材料分别被贴在脖颈部、手肘部和膝盖关节处，以监测这些部位的弯曲动作。

2 结果与讨论

2.1 结构表征分析

图1 为GO、ODA-GO 和ARG 的FTIR 谱图。

图1 GO、ODA-GO 和ARG 的FTIR 谱图
Fig.1 FTIR spectra of GO, ODA-GO and ARG

从图1 可以看出，3406、3422 和3429 cm-1 处分别为GO、ODA-GO 和ARG 中—OH 的伸缩振动峰；1617、1627 和1637 cm-1 处分别为GO、ODA-GO和ARG 中C==C 键的伸缩振动峰；1723 cm-1 为GO中C==O 键的伸缩振动峰；2920 和2849 cm-1 为ODA烷基链中C—H 的伸缩振动峰；2916 和2846 cm-1为ARG 中C—H 的伸缩振动峰。与GO 相比，在ODA-GO 和ARG 的FTIR 谱图中，结合水分子的—OH 伸缩振动峰从3406 cm-1 移到3422 cm-1 再移到3429 cm-1；二氧化碳骨架结构的C==C 振动吸收峰从1617 cm-1 移到1627 cm-1 再移到1637 cm-1。这可以说明ODA 已成功接枝到GO 表面。在ARG 的FTIR 谱图中，1560 cm-1 处出现新峰，归属于C—N键的特征峰，1464 cm-1 处为—CH3 的特征峰。进一步证实，GO 不仅被ODA 共价改性，且被水合肼还原。

图2 为GO、ODA-GO 和ARG 的Raman 谱图。

图2 GO、ODA-GO 和ARG 的Raman 谱图
Fig.2 Raman spectra of GO, ODA-GO and ARG

从图2 可以看出，GO 的Raman 特征峰分别在1361（D 峰）和1593 cm-1（G 峰）处；ODA-GO 的Raman 特征峰分别在1336（D 峰）和1584 cm-1（G峰）处；ARG 的Raman 特征峰分别在1343（D 峰）和1581 cm-1（G 峰）处。D 峰表示碳材料的无序程度，G 峰表示碳原子sp2 杂化轨道结构。GO 的D 峰和 G 峰强度比值（ID/IG）为 0.99，ODA-GO 的ID/IG=1.05，ARG 的ID/IG=0.93，从GO 到ODA-GO再到ARG，ID/IG 先增大后减小，表明GO 功能化后表面缺陷增多，部分恢复了碳原子的sp2 杂化轨道结构，经过还原后表面含氧基团减少，sp2 杂化轨道结构增加，缺陷减少。

将相同质量的GNP 和ARG 分别分散在甲苯中，并用超声波细胞粉碎器处理30 min，随后静置24 h，其静置后甲苯悬浮液的照片如图3 所示。

图3 GNP 和ARG 在甲苯中的悬浮性照片
Fig.3 Photographs of toluene suspension properties of GNP and ARG

从图3 可以看出，ARG 在甲苯中能够均匀分散并形成稳定的悬浮液，这是因为，在GO 表面接枝了十八烷基长链，烷基长链在ARG 和甲苯间起到“桥梁”的作用，同时烷基链在ARG 中的插层作用有效减弱了GNP 纳米片的团聚现象，使ARG 能够形成稳定的甲苯悬浮液。相比之下，GNP 在停止超声处理后的3 min 内迅速沉淀到底端，说明超声处理对GNP 的分散效果有限，无法实现其在甲苯中的稳定悬浮。因此，GNP 可能会在橡胶基体中呈现团聚状态，难以形成有效的导电网络。

图4 为GO、ODA-GO 和ARG 的SEM 图。从图4 可以看出，GO 的表面较为光滑（图4a1），放大能观察到表面为折叠的片状材料（图4a2）。而ODA-GO 表面变得很粗糙（图4b1），表面褶皱变少且折叠程度降低（图4b2），表明ODA 已均匀接枝在GO 上。与ODA-GO 相比，ARG 的表面变得光滑（图4c1、4c2），说明接枝后的GO 被部分还原。

图4 GO（a1、a2）、ODA-GO（b1、b2）和ARG（c1、c2）在不同放大倍数下的SEM 图
Fig.4 SEM images of GO (a1, a2), ODA-GO (b1, b2) and ARG (c1, c2) at different imagnifications

2.2 复合材料结晶行为与导电性分析

图5 为CNT/ARG/EUG 复合材料的DSC 曲线，相应数据列于表1。

表1 复合材料的结晶性能参数
Table 1 Crystallization performance parameters of composites

注：“—”代表分辨不出α-晶型的具体熔点。

结晶熔融温度/℃样品α-晶型 β-晶型结晶熔融焓/(J/g)结晶度/%电阻率/(Ω·cm)EUG 44.1 54.6 40.7 21.8 1.0×1015 CNT-10ARG-1 44.7 52.1 37.3 20.0 1.6×107 CNT-10ARG-3 44.4 53.1 40.4 21.6 9.2×106 CNT-10ARG-5 — 55.2 42.6 22.8 1.3×103 CNT-10ARG-7 44.1 52.3 39.1 21.0 7.6×102

图5 复合材料的DSC 二次升温曲线
Fig.5 Second heating DSC curves of composites

从图5 和表1 可以看出，随着ARG 含量的增加，CNT/ARG/EUG 复合材料的结晶度整体上略微增加，部分β-晶型转变为α-晶型，熔融温度提高。这是因为，经过改性的ARG 可以起到成核剂的作用，其与CNT 引起了EUG 复合材料的异相成核，导致EUG 的结晶更容易，结晶峰由低温处向高温处移动，较高的结晶温度更便于α-晶型的生成，因此，复合材料逐渐由β-晶型转变为α-晶型。但是，随着导电填料的持续增加，过多的填料限制了基体的结晶，因此，样品CNT-10ARG-7 的结晶度（21.0%）和结晶熔融温度（52.3 ℃）均低于CNT-10ARG-5（结晶度22.8%，结晶熔融温度55.2 ℃）。

2.3 复合材料的导电性与微观结构分析

图6 为CNT/GNP/EUG 和CNT/AGR/EUG 复合材料的电阻变化柱状图。

图6 复合材料的电阻变化
Fig.6 Resistance variation of composites

从图6 可以看出，随着GNP 和ARG 含量的增加，复合材料的电阻明显降低。这是因为，在EUG基体中加入不同含量的GNP 和ARG 后，一方面，一维CNT 与二维GNP、ARG 相互搭接，逐渐形成三维导电网络；另一方面，EUG 是一种结晶性橡胶，导电填料倾向分布在其无定形区域中[21]。因此，随着GNP、ARG 用量的增加，晶体不断完善，导电粒子在无定形区域的分布愈加密集，导电粒子相互之间更易搭接成为紧密的导电通路。在结晶网络、填料网络的共同作用下，复合材料的导电性得到了显著提高。

相比 CNT-10GNP-1 的电阻（2.0×106 Ω），CNT-10GNP-7 的电阻降至2.0×104 Ω，导电性能提升了两个数量级；相比CNT-10ARG-1 的电阻（1.6×106 Ω），CNT-10ARG-5 和CNT-10ARG-7 的电阻分别降至1.3×103 Ω 和7.6×102 Ω，导电性能提升超过3 个数量级。这是因为，导电填料ARG 在EUG 基体中具有更好的分散性，一维的CNT 与二维的ARG相互搭接形成更加完善的三维导电网络，使CNT/ARG/EUG 复合材料的导电性能明显优于 CNT/GNP/EUG 复合材料。

CNT/ARG/EUG 复合材料导电网络示意图如图7 所示。CNT 和ARG 作为导电填料分布在EUG基体的无定形区域中，相互搭接构成导电网络，结晶区域不含有导电填料，因此，相比于其他柔性传感材料，CNT/ARG/EUG 复合材料内部的导电填料间更容易形成导电网络，在较低填料量下即可获得良好的导电性。

图7 EUG 复合材料导电网络示意图
Fig.7 Schematic diagram of conductive network of EUG composites

图8 为CNT-10ARG-5 的TEM 图。从图8 可以看出，管状CNT 和经过改性处理的ARG 都均匀地分散在EUG 基体中，没有明显的团聚或缠结。CNT与ARG 之间存在π-π 相互作用，因此两者紧密连接，且ARG 具有较大的比表面积和空间位阻，提高了CNT 的分散性，抑制其再聚集，进而形成了更加完整的三维导电网络。

图8 CNT-10ARG-5 的TEM 图
Fig.8 TEM image of CNT-10ARG-5

2.4 柔性传感材料的应变响应行为分析

图9 为CNT/GNP/EUG 和CNT/ARG/EUG 复合材料的灵敏度测试结果。

图9 复合材料的灵敏度
Fig.9 Sensitivity of composites

柔性传感材料的传感性能源于其电阻对结构变化的响应：当相邻纳米粒子之间的距离增加时，电阻显著增大；当外部应变解除后，得益于传感材料良好的弹性，其内部结构能够迅速恢复至初始状态，同时电阻也随之恢复。从图9 可以看出，分别掺入GNP 和ARG 的EUG 柔性传感材料，随着GNP 或ARG 含量的增加，EUG 柔性传感材料灵敏度均呈现先增加后减小的趋势。这是因为，当填料量较少时，导电通路未能充分形成，导致GF 变化不明显；而填料量过高则使导电通路过于密集，反而不利于传感材料对施加应变的有效响应。

从图9 还可以看出，尽管两种纳米填料制备的柔性传感材料在灵敏度变化趋势上表现一致，但由于导电填料含量变化和GNP 的分散性不同，GF 也存在差异。整体而言，添加ARG 的CNT/ARG/EUG传感材料优于添加GNP 的CNT/GNP/EUG 传感材料。这主要是因为，GNP 在EUG 基体中存在团聚现象，导致分散性较差，从而使柔性传感材料的灵敏度降低。相比之下，掺杂CNT 和ARG 制备的柔性传感器表现出更高的灵敏度。较低掺量制备的CNT-10ARG-1 和CNT-10ARG-3 由于导电通路尚未完全形成，导致其灵敏度相对较低。随着ARG 含量的增加，CNT-10ARG-5 传感器内部导电通路逐渐完善但未过于紧密，使灵敏度显著提升，并在拉伸过程中表现出最高的灵敏度。然而，随着ARG 含量进一步增加，CNT-10ARG-7 传感器的导电通路变得完整且紧密，在拉伸条件下，导电通路受到的破坏较小，这导致其灵敏度有所下降。CNT-10ARG-5 表现出最优的综合性能，其在0～218%的应变范围内的电阻变化最大，灵敏度最高（GF=35）。

循环稳定性、耐久性与响应时间是评价柔性应变传感器性能的重要参数。图10 为CNT-10ARG-5循环拉伸测试结果。从图10 可以看出，在整个测试过程中，CNT-10ARG-5 的电阻变化曲线表现出极高的稳定性（＞1000 次），前10 次循环和后10 次循环的电阻变化曲线（插图）都展现出良好的重复性。可见，CNT/ARG/EUG 柔性传感材料不仅能够在应力作用下保持稳定的电阻特性，而且在多次循环后仍能维持其初始性能。

图10 CNT-10ARG-5 的循环拉伸性能
Fig.10 Cyclic tensile performance of CNT-10ARG-5

图11 为CNT-10ARG-5 对10%应变的响应时间。

图11 CNT-10ARG-5 对10%应变的响应时间
Fig.11 Response time of CNT-10ARG-5 at 10% strain

蓝色线代表电阻变化值，黑色框为了突出电阻变化的时间

柔性传感器响应时间定义为施加应变或压力与柔性传感器产生响应之间的时间间隔，此参数对于评估传感器的实时性能至关重要。从图11 可以看出，CNT-10ARG-5 柔性传感材料在10%应变条件下的响应时间为56 ms，表明其对循环载荷的响应几乎是瞬时完成。也表明，当外界施加的应变发生变化时，CNT-10ARG-5 传感材料能够在极短的时间内做出响应，确保了数据采集的及时性和准确性。综上所述，CNT-10ARG-5 柔性传感材料良好的稳定性、耐久性与快速的响应时间，可作为实时监控人体运动的可穿戴设备使用。

图12 为CNT-10ARG-5 柔性传感材料人体穿戴测试结果。

图12 CNT-10ARG-5 在人体不同部位穿戴的测试结果
Fig.12 Test result of CNT-10ARG-5 worn on different parts of the human body

a—脖颈处；b—手肘处；c—膝盖处

从图12 可以看出，在静止状态下，CNT-10ARG-5柔性传感材料的电阻变化保持稳定，显示出良好的静态特性。当关节开始弯曲时，其能够迅速感知到应变的变化，电阻变化随之增加，表现出优异的应变传感性能。特别是在手肘处、膝盖处动态测试中，CNT-10ARG-5 柔性传感器对不同幅度和速度的弯曲动作都能做出及时且准确的响应，证明了其在复杂运动环境中的适用性。

3 结论

（1）通过ODA 接枝改性、水合肼还原制备了ARG，ARG 经溶液法共混在EUG 基体中后，能够均匀分散，并与CNT 搭接产生协同效应，构建出优异的导电网络。

（2）将一维CNT 和二维ARG 与EUG 溶液共混，制备了CNT/ARG/EUG 温度敏感的柔性传感器。导电纳米粒子偏析分布在EUG 的非晶区域，提高了导电粒子在基体中的有效分布，增强了复合材料的导电性。CNT-10ARG-5 柔性传感器具有较高的灵敏度（GF=35）、宽应变监测范围（0～218%）、极短的响应时间（56 ms）以及优良的循环稳定性（＞1000 次）。

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Preparation and sensing performance of bio-based eucommia ulmoides gum flexible sensing materials

WEI Xinyu1,2, FANG Qinghong1,2*, LUO Sen1,2, KANG Hailan1,2
（1.College of Materials Science and Engineering, Shenyang University of Chemical Technology, Shenyang 110142,Liaoning, China; 2.Liaoning Provincial Key Laboratory of Rubber & Elastomer, Shenyang 110142, Liaoning, China）

Abstract: Octadecylamine (ODA) functionalized reduced graphene oxide (ARG) was prepared from graft modification of graphene oxide (GO) with ODA, followed by reduction with hydrazine hydrate (N2H4).A conductive network structure was then constructed using bio-based eucommia gum (EUG) as matrix by taking advantage of the synergistic effect between ARG and carbon nanotubes (CNT).Finally, the bio-based eucommia gum flexible sensing materials (CNT/ARG/EUG) were synthesized through solution blending and molding.ARG was characterized by FTIR, Raman, SEM and XRD.The effect of ARG to CNT mass ratio on the dispersion degree of fillers in CNT/ARG/EUG and the sensing performance of flexible sensing material was analyzed by TEM, universal testing machine, resistance data acquisition instrument and human wearing experiments.The results demonstrated that the successful functionalization modification of GO by ODA significantly improved the dispersion stability of graphene in organic solvent (toluene).Conductive nanoparticles (ARG and CNT) were segregated and distributed in the amorphous region of EUG,which improved the effective distribution of conductive particles in the matrix and enhanced the conductivity of CNT/ARG/EUG.The CNT/ARG/EUG (CNT-10ARG-5) prepared with m(ARG)∶m(CNT)=5∶10 exhibited the best sensing performance, with the room-temperature resistance of 1.3×103 Ω,the sensitivity coefficient of 35, the strain monitoring range of 0～218%, the response time to 10% strain of only 56 ms, and a cycle stability of ＞1000 times.The CNT-10ARG-5 flexible sensor could respond promptly and accurately to different amplitudes and speeds of bending movements of the human body (neck,elbow, knee).

Key words: flexible sensing materials; eucommia ulmoides rubber; modified graphene; carbon nanotubes;functional materials

中图分类号：TB332

文献标识码：A

文章编号：1003-5214 (2026) 04-0792-08

收稿日期：2025-04-08; 定用日期：2025-05-21;

DOI: 10.13550/j.jxhg.20250237

基金项目：沈阳市自然科学基金基础研究专项（23-503-6-06）

作者简介： 魏鑫宇（1999—），男，硕士生，E-mail：2563761302@qq.com。联系人：方庆红（1962—），男，教授，E-mail：fqh80@126.com。