双碳

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  • 1  金属有机框架材料吸附CO2研究进展
    马文皓 马悦 吴明鸥 周明宇 王治红
    2025, 42(1).
    [摘要](483) [HTML](1882) [PDF 12.73 M](416)
    摘要:
    为有效应对全球气候变暖,减缓温室气体排放,实现中国提出的“双碳”目标,寻找有效的CO2吸附技术具有重大的现实意义。金属有机框架(MOFs)作为一种具有高度可调性和优异孔隙结构的新型吸附材料,在CO2捕集和分离方面展现出卓越的性能,具有巨大的应用潜能,其独特、稳定的三维空间结构和高度不饱和的活性吸附位点,特别适用于低温环境中吸附CO2。该文综述了近10年来MOFs在CO2吸附领域应用的研究进展,首先阐述了MOFs吸附材料的常见类型和合成方法,然后详细探讨了影响MOFs材料吸附性能的因素以及改性手段,最后提出了优化水热合成法、构建核-壳结构复合MOFs、引入非极性基团有机配体来提高水稳定性能、与多孔固体材料复合进行改性等MOFs在CO2吸附领域的研究方向。
    2  第二金属Fe对Ni-Fe/Al2O3催化CO2甲烷化性能影响
    覃毅 潘柳依 卢晨阳 王颖侠 牛梦龙 李冬
    2025, 42(1).
    [摘要](242) [HTML](332) [PDF 17.96 M](354)
    摘要:
    采用水热合成法制备了Ni/Al2O3和Ni-Fe/Al2O3催化剂,通过实验与密度泛函理论(DFT)相结合的方式,探究了Fe与Ni的协同作用以及Fe的掺杂对CO2甲烷化的影响。实验结果表明,Ni-Fe催化剂具有更优异的催化性能,在375 ℃下,CO2转化率达到84.24%,CH4选择性达到83.53%。DFT计算表明,第二金属元素Fe的引入稀释了Ni-Fe表面并改变了Ni的电子性质,Ni-Fe表面不仅增强了CO2在催化剂表面的吸附,使CO2的活化程度更高,而且使H2的解离更容易,有利于加氢反应的进行。此外,Fe的引入还改变了CO2的反应途径,使反应向CH4生成方向进行,具体路径为:CO2*→HCOO*→HCOOH*→H2COOH*→H2CO*→H3CO*→CH4*。
    3  基于MEA复配溶剂强化吸收CO2的研究进展
    胡书康 赵兵涛 范志彬 苏亚欣
    2025, 42(2).
    [摘要](469) [HTML](1577) [PDF 7.86 M](431)
    摘要:
    CO2捕集、利用与封存技术是实现碳中和的一种有效解决方案,发展高技术经济性的强化吸收法是碳捕集的先决基础。由于单胺溶液的局限性,基于耦合策略的多元复配溶剂强化吸收CO2尤其是能源利用过程中排放的CO2,能够实现官能团的相互协同、增强吸收性能和降低再生能耗。该文论述了基于MEA的最新多元复配、无水、离子液体和相变吸收剂强化吸收CO2的性能特性和过程机理,分析了重要操作参数CO2分压、温度、溶液配比、气液流速对吸收性能的定量影响,并对其技术经济性能进行了分析评价。最后对基于MEA的多元复配溶剂吸收CO2发展过程中尚待解决的问题进行了总结并对未来发展方向进行了展望,以期为开发新型复合MEA溶液吸收CO2提供参考。
    4  Ni-CeO2/SiO2复合纳米簇催化CO2加氢制甲酸
    罗娜娜 刘思源 张莹 王加升
    2025, 42(3).
    [摘要](272) [HTML](337) [PDF 1.13 M](358)
    摘要:
    为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以硝酸镍和硝酸铈为原料,以自制纳米SiO2为载体,采用反相微乳液法制备了催化剂Ni-CeO2/SiO2,通过SEM、TEM、XRD和XPS对催化剂的微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO2/SiO2用于催化CO2加氢制备甲酸的反应,考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明,Ni-CeO2/SiO2为球形,形貌规整,平均粒径为60.7 nm,活性组分Ni-CeO2粒径为1.5 nm,属于纳米簇;Ni-CeO2/SiO2的Ni、Ce负载量分别为2.5%和2.1%,比表面积为453 m2/g;在0.1 mol/L的KHCO3水溶液作为CO2源,反应温度200 ℃,反应时间2 h,氢气压力3 MPa的反应条件下,Ni-CeO2/SiO2催化CO2加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO2的掺杂可以促进Ni的分散,且由于Ni与CeO2材料之间功函数的差异,吸引Ni的电子,产生由Ni流向CeO2的电子转移,形成Niδ+-(CeO2)δ?异质结,诱导H2异裂,从而提高Ni-CeO2/SiO2的催化活性。
    5  氮-碱耦合改性生物炭的制备及CO2吸附性能
    慕佳琪 方震华 刘晓华 冯秀娟
    2025, 42(4).
    [摘要](236) [HTML](310) [PDF 1.17 M](404)
    摘要:
    以酸枣木屑为原料,通过尿素改性得到氮改性酸枣木基生物炭,在此基础上进行KOH活化得到氮-碱耦合改性生物炭。通过正交实验考察耦合改性生物炭制备条件,包括活化温度、活化时间和浸渍KOH质量分数对其综合吸附性能(CO2动态吸附容量、再生特性和耐水性)的影响,并在模拟电厂烟气环境下(CO2体积分数15%,吸附压力0.1 MPa,吸附温度25 ℃,进气流速2.1 m/min)筛选出综合吸附性能最优的氮-碱耦合改性生物炭,对其进行SEM、XRD、FTIR和BET表征和探究不同吸附工况条件下(烟气温度、进气流速、CO2体积分数)的CO2动态吸附特性的变化规律。结果表明,在活化温度1073 K,活化时间1.5 h,浸渍KOH质量分数30%条件下制备的氮-碱耦合改性生物炭(SAC-1073-1.5-K30)综合吸附性能最优,其在模拟电厂烟气环境下的CO2动态吸附容量(4.17 mmol/g)、再生特性(96.6%)和耐水性(95.4%)均表现良好;SAC-1073-1.5-K30的CO2动态吸附容量与吸附温度、进气流速呈负相关,与CO2体积分数呈正相关。SAC-1073-1.5-K30的最佳吸附工况为:吸附温度25 ℃、进气流速8.4 m/min、CO2体积分数15%,此时其CO2动态吸附容量为3.59 mmol/g,穿透时间33.8 s。
    6  碳中和背景下典型工业钙基固废捕集二氧化碳研究进展
    李方园 罗中秋 周新涛 蔡秀楠 尚波
    2025, 42(5).
    [摘要](430) [HTML](496) [PDF 17.88 M](489)
    摘要:
    钙基材料因吸收二氧化碳容量高、制备工艺简单和钙循环等特点被认为是最具应用前景的高温碳捕集材料之一。将钙基固废作为或构筑钙基吸收剂不仅可节约天然资源,同时可实现工业固废的资源化利用,符合“以废治废、以废冶污”的环保理念。首先,通过Huntzinger和热力学理论分析了工业常见的六种钙基固废的理论固碳潜能。其次,分类综述了这些废渣直接碳化及制备衍生钙基材料的方法及存在的问题和改进方向,并总结了钙基材料提升吸收能力的各种方法及提升机制。最后,从气体扩散、离子迁移和吸附剂结构稳定性角度出发说明了钙循环的实质,提出氧空位和中空球体结构在提升吸附性能方面具有较大的潜力,指出了工业钙基固废实现工业化应用面临的问题及改进方向。
    7  生物电催化还原CO2的研究进展
    史红玲 付牧然 徐茜 黄红慧 姚伦广 唐存多
    2025, 42(6).
    [摘要](157) [HTML](287) [PDF 3.76 M](303)
    摘要:
    CO2的还原和转化利用是缓解温室效应最具吸引力的策略。传统的CO2还原技术能耗大、效率低。生物电催化是近年来新兴的绿色、高效的新型催化CO2还原技术,它融合了生物酶催化和电催化的优点,可高效实现化学能与电能的转化,提高氧化还原反应中电子传递的效率,可为缓解温室效应和生产增值的精细化学品提供极具潜力的解决方案。本文首先简述了生物电催化技术的特性和四阶段的发展历程,然后系统归纳总结了生物电催化的电极材料类型(包括碳毡、石墨棒等)、电催化剂的选择(尤其是包括酶和微生物细胞的生物催化剂)、辅因子(如天然辅因子还原型辅酶Ⅰ和人工辅因子等)和还原产物类型(甲酸、甲烷、甲醇、乙酸等),最后对CO2还原未来可行的研究方向进行展望,包括开发既能吸附CO2又能将酶或有CO2还原活性的微生物细胞进行固定化处理的新型材料;以提高生物电催化效率为目标,优化电极材料和反应系统的设计;充分整合代谢工程和系统生物学的最新技术。
    8  K(I)、Ca(II)、Ce(III)改性钛渣衍生LTA型沸石及其CO2吸附性能
    皇甫林 尚波 李方园 罗中秋 祖运 周新涛 蔡秀楠
    2025, 42(7).
    [摘要](188) [HTML](315) [PDF 3.28 M](221)
    摘要:
    LTA沸石吸附剂被认为是一种很有前途的二氧化碳(CO2)捕获材料,但其应用在经济和吸附能力上具有挑战。本文采用一种可持续的绿色合成策略:以工业固体废渣钛渣为原料构筑LTA(Na-LTA)沸石母体,通过常规液相离子交换法(LPIE)调变阳离子活性位制备系列阳离子交换型M-LTA(M:K、Ca、Ce)沸石分子筛吸附剂提升CO2吸附性能。通过动态吸附法和重量吸附法测定,所有M-LTA沸石分子筛的饱和吸附量均有所提高,但K-LTA的穿透吸附量显著减小,这与较低的吸附速率和孔容相关。而Ca-LTA型沸石显著提高了CO2捕集能力以及CO2/N2和CO2/CH4分离率,经5次循环吸附/脱附后仍保持优异的循环稳定性;加速了CO2吸附速率,是Na-LTA母体的4.95倍;根据Langmuir-Freundlich等温线模型预测,Ca-LTA最大吸附能力可达4.02 mmol/g。Na-LTA沸石吸附CO2过程由物理和化学吸附共同主导。本研究遵循“以废治废”的环保理念,为固废的资源化利用与改善环境污染协同捕集CO2提供了重要的参考价值。
    9  Bi基光催化剂用于CO2还原的研究进展
    李蓉蓉 黄文斌 贾亦静 刘昊然 魏强 周亚松
    2025, 42(8).
    [摘要](257) [HTML](429) [PDF 49.88 M](415)
    摘要:
    光催化CO2还原是理想的缓解能源危机、减少CO2排放的低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因具有带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外研究者广泛的关注。该文综述了Bi基光催化CO2还原的研究进展,分别介绍了Bi基催化CO2还原基本原理、基于Bi基催化剂制备,着重介绍了Bi基催化剂的策略,包括形貌调控、掺杂、引入缺陷、负载助催化剂、晶面调控和构建异质结,并展望了Bi基光催化剂的应用前景。
    10  CoP-TiO2催化剂催化氨硼烷水解制氢性能影响
    李蓉 康梦奇 陈辛顺 郝思雨 许立信 万超
    2025, 42(9).
    [摘要](129) [HTML](100) [PDF 2.78 M](242)
    摘要:
    本研究通过将六水合硝酸钴、F127、钛酸四丁酯、盐酸、乙酸和四氢呋喃混合搅拌,低温烘干后煅烧得到Co-TiO2,随后在氮气气氛下通过低温磷化法制备出2CoP-TiO2催化剂。探究了多种因素对2CoP-TiO2光催化AB水解制氢性能的影响,并对催化剂的微观结构进行了详细表征。实验结果表明,在可见光照射的条件下,当反应温度为298 K时2CoP-TiO2催化剂催化AB水解制氢TOF值为38.7 min-1,活化能为46.4 kJ·mol-1。P组分的引入促使带隙能量降低,电子迁移速率提高,从而促进了光催化反应的进行。催化剂经过5次循环测试后,催化AB水解制氢的反应时间没有明显增加,说明2CoP-TiO2催化剂具有良好的循环稳定性。
    11  合金相CuxCoy/CN催化CO2加氢合成乙醇
    毛瑀中 祝建章 查 飞 田海锋 唐小华
    2025, 42(11).
    [摘要](131) [HTML](80) [PDF 1.45 M](224)
    摘要:
    采用三聚氰胺做碳源和氮源,通过调变Cu、Co比例, 添加β-环糊精和EDTA,浸渍合成了CuxCoy/CN, XRD、SEM-EDS、CO2-TPD、H2-TPR、氮气吸脱附、XPS以及拉曼光谱表征表明EDTA和环糊精的加入共同促进了金属在催化剂表面的分散性,4有利于CuCo合金相的形成,CN载体与金属之间相互作用能够提高材料表面的Lewis碱性位点,有效吸附CO2并将其解离。研究了CuxCoy/CN在固定床反应器中对CO2加氢合成乙醇的活性,在H2/CO2=3:1,温度200 ℃, 压强2.0 MPa和空速12000 mL/(gcat.h)时,Cu2Co1/CN具有最好的催化活性,CO2单程转化率为9.3 %,乙醇选择性为18.0%。研究通过化学转化实现CO2的减排,同时提供了新的乙醇生产途径,缓解日益紧张的粮食危机。
    12  Co(NO3)2•6H2O/左乙拉西坦催化转化CO2
    吴丰田 刘建炜 冯映涵 陈璟璇 曹梦涵 张云秀
    2025, 42(11).
    [摘要](123) [HTML](43) [PDF 615.98 K](233)
    摘要:
    环碳酸酯在聚合物及有机合成、锂电池等诸多领域得到了广泛应用,可由环氧化物与CO2反应得到。为更高效简洁合成环碳酸酯化合物,尚需开发高性能催化体系。六水合硝酸钴/左乙拉西坦L1耦合体系可高效催化环氧化物与CO2反应,合成系列环碳酸酯。以氧化苯乙烯与CO2反应为模版,用单变量方法对影响反应的因素进行优化,得到最佳条件为:氧化苯乙烯为1.0 mmol、CO2为0.1 MPa、六水合硝酸钴为0.05 mmol、左乙拉西坦为0.05 mmol、四丁基溴化铵(TBAB)为0.02 mmol、反应温度100 ℃、反应时间6 h。该方法还可用于苯丙炔酸、苯甲酸及2,4-喹唑啉二酮的合成。基于实验结果及参阅相关文献,提出了合理反应机理:L1可通过氢键及与钴盐配位形成络合物活化环氧化物,并于TBAB作用下生成易转化过渡态,进而与CO2反应,经分子内环化反应得到环碳酸酯。此方法不仅可实现环碳酸酯高效合成,还拓宽了药物应用范围。
    13  液-液相变CO2吸收剂研究进展
    张卫风 杨昊 王秋华
    2025, 42(11).
    [摘要](209) [HTML](235) [PDF 1.77 M](238)
    摘要:
    迄今为止,化学吸收是碳捕集技术中应用最广泛、最成熟的方法之一,但是其能耗较高,所用吸收剂腐蚀性较强、易挥发等缺点制约了其工业应用。有鉴于此,可有效降低捕集能耗的液-液相变吸收剂成为新型吸收剂的主要研究方向之一。本文综述了目前液-液相变吸收剂的工艺流程、常见分类及其优缺点,并对液-液相变吸收剂和传统乙醇胺(MEA)吸收剂的再生能耗进行了对比分析,探究了其相变机理,分析了其组分浓度配比、气量与CO2负荷、黏度和温度等关键工艺参数对相变吸收剂吸收性能的影响。阐述了新型液-液相变吸收剂(离子液体相变吸收剂及纳米流体相变吸收剂)的研究现状。旨在为液-液相变吸收剂的进一步研究提供方向,以期加速该技术的工业应用。
    14  气化渣基碳捕集材料与矿化利用技术研究进展
    张军平 游韶玮 李建霖 任荣杰 孙廷兰 陈超
    2025, 42(12).
    [摘要](188) [HTML](237) [PDF 12.60 M](403)
    摘要:
    气化渣是煤化工行业的重要副产物,富含硅、碳、钙、镁等元素且具有特殊的矿物构成,因此成为CO2捕集与矿化利用的重要原材料。以气化渣为前驱体用于碳捕集材料的制备和CO2的矿化利用,可显著降低传统碳捕集与矿化利用技术成本,实现气化渣的高附加值利用,推动煤化工行业减污降碳、协同增效。该文综述了气化渣在CO2捕集与矿化利用领域的研究进展,详细阐述了基于气化渣的硅基、炭基、炭灰复合碳捕集材料的制备策略和机理,总结对比了不同处理方式对材料织构特性和碳捕集能力的影响。同时,介绍了气化渣用于CO2矿化利用的不同技术原理及研究进展。最后,分析了气化渣在碳捕集和矿化利用领域研究中存在的问题,并提出可在性能提升、工艺优化、碳捕集材料制备与矿化利用耦合技术开发和经济可行性评估等方面开展更加深入的研究。
    15  直接捕获空气中CO2的小分子吸附剂研究进展
    彭琪惠 孙智文 赵伟
    2025, 42(12).
    [摘要](185) [HTML](193) [PDF 2.61 M](379)
    摘要:
    碳捕获和碳储存是降低大气中二氧化碳浓度和稳定全球气温的关键策略。基于大气二氧化碳浓度较低(约为0.415 ‰)、吸附过程需要较高的能量(21 kJ/mol)以及巨大的经济投入(到2050年,每年需要捕获至少10 Gt二氧化碳)等问题,开发具有高二氧化碳吸附选择性、结构稳定、成本低廉的吸附剂具有重要意义。小分子吸附剂因其优异的二氧化碳吸收速率、较低的解吸温度(低于120℃)以及较低的成本,在二氧化碳捕获中展现出良好的应用前景。本文综述了近年来小分子吸附剂从空气中直接吸收二氧化碳的研究进展,重点介绍了一些典型的超分子主体吸附剂的设计与应用,例如线形、多臂形、环形和笼形等不同形状的吸附剂分子结构。这类小分子吸附剂通常包括氢键供体单元如脲基、硫脲、胍基,通过其与HCO3/CO3离子形成氢键作用,实现二氧化碳的固定。